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科研动态 | 计算机分子模拟技术辅助“一锅法”制备磁性酮基布洛芬分子印迹纳米材料
发布时间:2022年10月10日 点击数:

近日,我院黄晓佳教授课题组在Chemical Engineering Journal期刊上发表了题为“Computer-aided design-based green fabrication of magnetic molecularly imprinted nanoparticles for specific entrapment of non-steroidal anti-inflammatory drugs”的研究论文。本研究首次报道了利用计算机分子模拟技术,采用“一锅法”制备策略快速合成了磁性酮基布洛芬分子印迹纳米材料,与高效液相色谱联用实现对复杂样品中非甾体类消炎药(NSAIDs)的高灵敏检测,为磁性分子印迹材料的快速制备及环境中NSAIDs残留监测提供了新思路。

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- 研究背景 -

磁性分子印迹材料(MMINs)因其具有良好的特异识别性、构效预定性、广泛适用性和可反复使用的特性而被广泛应用于固相萃取、色谱分离等领域。传统制备技术通常包括磁性载体的制备、磁性载体的修饰、分子印迹涂层的制备(预组装、聚合和模板洗脱)并与磁性载体紧密结合等过程。这不仅需要繁琐的分离、洗涤和干燥等过程,同时在分子印迹体系的构建过程中,需要通过反复实验以筛选出合适的功能单体和致孔剂,因此消耗大量的溶剂、试剂、时间和人力。这些不足严重制约了磁性分子印迹纳米材料的广泛应用。为了解决上述困境,本研究提出结合计算机分子模拟辅助、“一锅法”制备的策略,快速制备了MMINs。


图文摘要

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- 研究成果 -

本研究主要取得如下研究成果:

1. 利用计算机分子模拟软件Gaussian,基于B3LYP-D3 (BJ)/6-31G+(d, p)方法,快速筛选出最佳混合功能单体(NVP/AG),然后将模板分子-单体复合物(KP-NVP/AG)、磁源(Fe2+、Fe3+)、交联剂(EDMA)、引发剂(AIBN)和分散剂(DMF)利用“一锅法”法,快速制备KP-MMINs,总反应时长为3.5 h (传统的多步法往往需要24小时以上)。

2. KP-MMINs对NSAIDs具有优异的萃取选择性,对模板分子及其结构类似物的印迹因子分别为6.73(KP)、3.64(NP)、3.96(FP)、2.30(IP)、4.57(DC)和3.50(MA),富集因子为284-358。

3. 所建立的KP-MMINs/MSPE-HPLC-DAD方法可用于环境水体和人体尿液中痕量NSAIDs的检测,所建方法线性范围宽、检出限低(水:2.4-2.9 ng/L,尿液:2.6-4.5 ng/L),日内日间精密度RSD<10%。

4. 建立的KP-MMINs/MSPE-HPLC-DAD用于实际环境水体和人体尿液中痕量目标物检测,测得μg/L级别的NSAIDs(河水:0.06-0.26 μg/L, 湖水0.05 μg/L, 污水厂出水 0.11-0.17 μg/L,尿液:0.08-0.31 μg/L),不同加标浓度回收率良好(水:77.8-119%,尿液:78.3-120%)。

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图1. KP-MMINs的“一锅法”制备流程图

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图2. KP-MMINs的红外、TEM、EM、XRD、TGA和VSM表征

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图3. KP-MMINs对NSAIDs的特异性识别性能

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图4. 实际水和尿液中NSAIDs的HPLC色谱图

(a.实际空白样品经MMINs/MSPE富集;b.加标0.5 μg/L实际样品经MNINs/MSPE富集;c. 加标0.5 μg/L实际样品经MMINs/MSPE富集)


- 研究团队 -

本研究第一作者为我院博士生黄幼芳,通讯作者为黄晓佳教授。黄幼芳为2019级硕博连读生,其主要研究方向为功能化磁性纳米材料的制备及应用,目前以第一作者在Chemical Engineering Journal、ACS Applied Materials & Interfaces、Microchimica Acta、Journal of Chromatography A 和“色谱” 期刊发表论文多篇,获授权国家发明专利1项,同时获研究生国家奖学金2次。本研究获得了国家自然科学基金(21976149),福建省自然科学基金(2020J01045)和中央高校基本科研业务费(20700200122)的资助。


论文来源:

Huang YF, Li YY, Wu YF, Huang XJ*, Computer-aided design-based green fabrication of magnetic molecularly imprinted nanoparticles for specific entrapment of non-steroidal anti-inflammatory drugs, Chemical Engineering Journal, 2023, 452, 139440.




文、图 | 黄幼芳

责任编辑 | 黄晓佳

排版 | 吴晓倩


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