近日,我院谢亚强副教授课题组在国际权威期刊《Environmental Science & Technology》上发表了题为“Modulating Multiple Interactions in Poly(ionic Liquid)s for Efficient Removal of Per- and Polyfluoroalkyl Substances”的研究论文。该研究首次将聚离子液体(PILs)应用于水中全氟与多氟烷基物质(PFASs)的吸附去除,通过巧妙地整合静电、疏水、孔填充及氟-氟(F-F)相互作用,成功开发出一种名为PDB-F的新型吸附剂。该材料对典型PFASs污染物全氟辛酸(PFOA)表现出高达2471.7 mg/g的高吸附容量。研究不仅系统阐明了多重相互作用的协同吸附机理,还验证了PDB-F在真实水体中对痕量PFASs的高效去除能力和良好的再生性能,为设计下一代高性能PFASs吸附材料提供了全新思路。

研究背景
全氟和多氟烷基物质(PFASs)因其极端的化学稳定性和疏水疏油特性,被广泛应用于工业生产和日常消费品中,被誉为“永久性化学品”。其中,全氟辛酸(PFOA)作为PFASs的典型代表,在全球水环境中检出频率最高、浓度范围最广(0.03 ng/L–7 mg/L),许多地区已超过美国环保署4 ppt的饮用水健康建议值,污染控制迫在眉睫。吸附法因其操作简便、能耗低、效率高,被视为最具应用前景的PFASs去除技术。现有研究表明,PFASs的吸附机制主要包括静电相互作用、疏水相互作用、孔填充效应、氟-氟(F-F)相互作用和氢键作用。然而,现有研究大多聚焦于单一或少数几种相互作用,关于多重相互作用的协同增效机制的探索仍然相对匮乏,且复杂的材料合成过程限制了其实际应用。聚离子液体(PILs)是一类由离子液体聚合而成的新型材料,兼具离子液体的离子特性和聚合物的结构稳定性,具有合成简便、结构多样、性质可调等优势。考虑到离子液体固有的阳离子-阴离子对结构特性,PILs有望成为PFASs吸附的理想平台。然而,截至目前,尚缺乏有关于聚离子液体用于PFASs去除的研究报道。因此,本研究旨在将PILs应用于PFASs吸附去除领域,通过对PILs表面电荷、亲疏水性和氟亲和能力的精准调控,系统研究多重相互作用的协同吸附机制,为高性能PFASs吸附剂的理性设计提供新思路,并为PILs在环境修复领域的应用开拓新方向。
研究结果
1. 多重相互作用PILs精准构筑:合成了一系列不同烷基链长(乙基、丁基、己基)以及含氟烷基链的离子液体单体,并将其与交联剂二乙烯基苯通过自由基共聚反应,制备出四种具有交联网络结构的聚离子液体(分别命名为PDE、PDB、PDH和PDB-F),这种“自下而上”的直接聚合法最大程度地保留了离子液体的固有结构,避免了可能导致的孔道堵塞问题。精准调控了PILs的表面电荷(中性条件下Zeta电位:+13.0 mV至+77.0 mV)和亲疏水性(水接触角:30.0°至117.9°)。
2. 高吸附性能与复杂水体应用验证:以PFOA为目标污染物,系统评价了系列PILs的吸附性能。吸附等温线测试中发现,在25°C下,PDB-F对PFOA的最大吸附容量高达2471.7 mg/g,不仅远高于商业化吸附树脂(IRA-67、IR717)和活性炭(GAC、PAC),也刷新了目前已报道的所有聚合物基吸附剂的纪录。即使与非氟化样品中性能最优的PDB(1578.8 mg/g)相比,PDB-F的提升也超过56%,充分证明了氟-氟相互作用带来的性能飞跃。此外,PDB-F在不同水基质中对多种常见PFASs(如PFOS、PFHxA、PFBS等)也表现出优异的广谱去除能力,展示了其在真实环境中的应用潜力。
3. 多重相互作用的协同机理深度解析:首次定量了各相互作用对总吸附容量的贡献比例。结果显示,对于PFOA,孔隙填充贡献最大(31.6%–75.1%),其次是静电作用(17.97%–46.81%)。值得注意的是,F-F相互作用贡献高达33.13%,而疏水作用贡献相对较小(< 3.7%)。这说明氟化基团的引入不仅提供了新的强力吸附位点,还通过重构材料表面微环境,增强了其他相互作用的效能。对于链长较短的PFBS,F-F相互作用的贡献比例进一步提升至34.48%,表明该作用对小分子PFASs同样高效。
4. 材料应用前景评估:经过5次吸附-脱附循环,PDB-F对PFOA的去除效率仍能保持在85%以上,且化学结构和孔道特性无明显变化,展现了良好的可重复使用性。生命周期评估(LCA)和成本分析表明,与传统的颗粒活性炭相比,PDB-F的合成过程具有更低的全球变暖潜能值(11.10 kg CO2 eq/10g材料),且规模化生产后成本可控(预估1.25元/克),体现了“高效-绿色-经济”的综合优势。

研究意义与展望
该研究成功开发了一种基于聚离子液体(PILs)的新型PFASs高效吸附剂PDB-F,通过“自下而上”的分子设计策略,将离子基团、疏水烷基链和含氟官能团整合于同一交联网络中,实现了静电、疏水、孔填充和氟-氟(F-F)相互作用的协同增效,从而获得了对PFOA高达2471.7 mg/g的创纪录吸附容量。PDB-F不仅在理想条件下性能卓越,在真实地表水、海水中对痕量PFASs同样保持高效去除,且具备良好的再生能力、广谱吸附性能和优异的环境可持续性。该工作首次揭示了PILs在PFASs污染控制领域的巨大潜力,并系统建立了“材料结构—表面性质—相互作用贡献—吸附性能”之间的内在关联,为未来通过分子工程理性设计高性能、环境友好的PFASs吸附剂奠定了坚实的科学基础。这一“多管齐下”的协同策略,也为应对其他新型污染物的挑战提供了有益的借鉴。
研究团队及资助
该论文第一作者为我院2023级硕士生刘晓龙、2024级硕士生陈思颖,通讯作者为我院谢亚强副教授、于鑫教授和我校化学化工学院吐松教授。其他作者包括我院2023级硕士生方馨悦、2023级博士生李晨捷、2024级博士生马泽杏、2024级硕士生柳林海、安徽理工大学周春辉博士和我校化学化工学院李军教授。该研究获得国家重点研发计划(2025YFE0123400)、厦门大学南强青年学者计划和厦门大学校长基金(ZK1117)、福建省自然科学基金(2024J01048)的共同支持。
论文来源及链接
Xiaolong Liu †, Siying Chen †, Xinyue Fang, Chunhui Zhou, Chenjie Li, Zexing Ma, Linhai Liu, Yaqiang Xie*, Song Tu *, Jun Li, Xin Yu *, Modulating Multiple Interactions in Poly(ionic Liquid)s for Efficient Removal of Per- and Polyfluoroalkyl Substances, Environ. Sci. Technol., 2026
http://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.5c15362
文、图|刘晓龙 陈思颖
责任编辑|谢亚强