近日，我院汪婷副教授课题组在知名期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy上发表了题为“Photothermal Toluene Oxidation Enabled by Amorphous-Crystalline Interfaces with Operando-Resolved Dynamic Redox Buffering”的研究论文。该研究构建了一种非晶-晶态MnO_x/Nb₂O₅界面，该界面能够在全光谱照射下实现高效且持久的光热催化氧化甲苯。

研究背景

VOCs是光化学烟雾和近地面臭氧的重要前体物，其高效消除是环境催化领域的关键挑战。传统热催化虽可实现深度氧化，但能耗较高；光催化可在常温运行，却受限于光能利用率低和量子效率不足。光热催化融合两者优势，通过将光转化为局部热驱动反应，同时光生电荷协同参与氧化还原过程，为VOCs低温高效矿化提供了新方法。然而，目前光热催化剂的设计仍缺乏对活性界面氧化还原动态调控机制的深入理解。该工作以非晶MnO_x为活性组分、晶态Nb₂O₅为载体，构筑非晶-晶态异质界面，系统研究载体光热转化能力、界面电子结构与氧化还原特性，并结合原位光谱技术揭示反应过程中Mn价态与氧物种的动态演化规律，提出“动态氧化还原缓冲”概念，为高效稳定的光热VOCs氧化催化剂设计提供理论依据。

图1. 图文摘要

研究结果

1. 载体光热转化能力的定量分析：通过COMSOL多物理场模拟结合红外热成像实测表明，载体Nb₂O₅在可见光区的升温显著高于TiO₂，实验测试MnO_x/Nb₂O₅表面温度达201.9 ℃，证实Nb₂O₅载体具有优异的宽带光热转化能力，可为界面氧化还原反应提供更强的热驱动力。

2. 提出并验证“非晶-晶态界面动态氧化还原缓冲”概念：构筑了非晶-晶态MnO_x/Nb₂O₅界面，并通过系列原位表征动态追踪反应过程中Mn价态演变、活性氧物种生成及中间产物转化路径，证实MnOₓ可通过可逆Mn⁴⁺/Mn³⁺循环和晶格氧快速迁移，持续补充活性氧物种，稳定催化循环。

3. 多维度原位光谱阐明光-热协同反应路径：结合多维度原位光谱与动态反应机理，揭示了热主导的MvK机制与光辅助开环的协同作用，光生电子和空穴分别生成•O₂^-和•OH，选择性加速甲基C-H活化和芳香环开环，建立了完整的氧化机制模型。

图2. 非晶MnO_x-晶态Nb₂O₅异质界面构造

图3. 多维度原位光谱阐明光-热协同反应路径

研究意义与展望

本研究构建了一种非晶-晶态MnO_x/Nb₂O₅界面，该界面能够在全光谱照射下实现高效且持久的甲苯光热氧化。非晶态MnO_x层拓宽了光吸收范围并提供氧化还原灵活的Mn-O位点，而Nb₂O₅则确保能量收集、结构稳定性及电荷分离。多维度原位光谱分析共同揭示了热主导的Mars-van Krevelen反应机制，该机制通过可逆Mn⁴⁺/Mn³⁺循环和晶格氧迁移形成“动态缓冲”，而由光诱导的活性氧通过选择性加速C-H活化和芳香环开环加速反应。LCA进一步证实了异质界面光热活化的绿色优势。该工作为有机污染物催化降解提供了新见解。

研究团队及资助

该论文共同第一作者为我院2023级硕士生王仕昌、2024级博士生石景丹，通讯作者为汪婷副教授。其他作者包括我院2022级硕士生崔璨璨、2024级硕士生陈栎蓥、紫金矿业陈征贤高级工程师、我院于鑫教授。该研究获得国家自然科学基金（52300139）和厦门大学南强青年学者计划的共同支持。

论文来源及链接

S. Wang, J. Shi, C. Cui, Y. Chen, Z. Chen, X. Yu, T. Wang, Photothermal toluene oxidation enabled by amorphous-crystalline interfaces with operando-resolved dynamic redox buffering, Applied Catalysis B: Environment and Energy, 392 (2026).

10.1016/j.apcatb.2026.126737

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337326003577#ack0005